Nascido em Guimarães, filho de família abastada, aqui frequentou as primeiras letras. Estudou latim no Porto, ingressando mais tarde na Universidade de Coimbra, tendo-se formado em Direito em 1853. Ensinado nas leituras que chegavam da Europa civilizada, a vida intelectual de Martins Sarmento vai ser marcada por transições, primeiro o poeta romântico, depois o colunista polémico e justiceiro e, finalmente, até ao fim da vida, o arqueólogo, o ilustre investigador das citânias, as “cidades mortas” do noroeste de Portugal.
Francisco Martins Sarmento vivia na sua residência do Largo do Carmo, construída em meados do século XIX e beneficiada ao longo dos anos com sucessivos melhoramentos que lhe conferiram o aspeto imponente e desafogado que ainda hoje possui. Neste palacete, Martins Sarmento recebia os amigos e organizava eventos recreativos, tais como soirées e festas temáticas. No seu quotidiano, dedicava-se à leitura, à redação de crónicas e artigos que publicava na imprensa e em revistas científicas, à troca de correspondência com numerosas individualidades portuguesas e estrangeiras e à escrita de livros. Pioneiro da fotografia em Portugal, foi através dela que divulgou os achados que descobria na Citânia de Briteiros, atraindo assim o interesse da comunidade científica portuguesa.