O arquivo documental da Sociedade Martins Sarmento é composto por cerca de trinta mil peças, de origens e naturezas muito diversas, integrando documentação que vai desde século XII até dos nossos dias, incluindo toda a documentação referente à história e às actividades da Instituição.

Resultando fundamentalmente de incorporações por doação, o arquivo integra acervos documentais de carácter público, religioso e privado e espólios de investigadores e escritores, muitos deles ainda inéditos. De entre os diferentes fundos documentais, destacam-se os de Francisco Martins Sarmento, composto pelos manuscritos da sua obra científica, em parte ainda inéditos, e pela sua correspondência, a volumosa série de manuscritos de João Lopes de Faria, incontornável nos estudos de história local, os apontamentos do Abade de Tagilde ou de Albano Bellino, entre outros.

Do conjunto da documentação manuscrita da Sociedade, merecem particular destaque o foral manuelino de Guimarães, de 1517, os pergaminhos (em especial os provenientes dos mosteiros de Souto, em Guimarães, e Santo Tirso) e a colecção de música, onde avultam alguns livros de cantochão particularmente interessantes.