Cumprindo a vontade testamentária de Raul Brandão (militar, jornalista, pintor e um dos grandes vultos da literatura portuguesa da 1.ª metade do séc. XX), a sua biblioteca foi integrada no acervo da SMS, na década de 70 do século XX. Os manuscritos, impressos, epistolário e documentos gráficos, foram por sua vez incorporados em duas fases distintas:

• no último quartel do século XX, por intervenção do Dr. Joaquim António dos Santos Simões, dedicado impulsionador da obra de Raul Brandão, nomeadamente em Guimarães, e durante vários anos Presidente da Sociedade Martins Sarmento, um importante património documental do escritor da Casa do Alto e de sua esposa Maria Angelina;
• na primeira década do séc. XXI, a documentação que esteve depositada na Biblioteca Nacional (nomeadamente a obra autógrafa, correspondência e iconografia).