O núcleo central da Biblioteca da Sociedade Martins Sarmento foi constituído com um significativo conjunto de doações que lhe foram feitas aquando da sua fundação, no último quartel do século XIX, o que explica a quantidade e a qualidade do seu imenso fundo de livro antigo (qualquer obra impressa antes de 1820).
Em 1994, aquando da preparação da «Exposição-Inventário Bibliográfica dos Séculos XV e XVI», organizada pela Sociedade Martins Sarmento foi realizado um primeiro levantamento do acervo impresso da época quatrocentista e quinhentista, tendo sido inventariado um significativo conjunto de obras, a mais antiga das quais um livro de Horácio (Odarum seu carminum) impresso em Veneza em 1492.

De entre os livros pertencentes ao fundo mais antigo da Biblioteca da SMS, assume lugar de destaque um exemplar da primeira edição dos Lusíadas de Luís de Camões.

As fichas bibliográficas aqui disponibilizadas, elaboradas a partir do catálogo da exposição de 1994, limitam-se às obras dos séculos XV-XVI. Está neste momento em curso inventário sistemático das colecções que compõem a Biblioteca da Sociedade Martins Sarmento, que permitirá, dentro de algum tempo, uma visão mais exacta do extenso fundo de livro antigo da SMS.